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荧光活性金属配位大环设计合成与气相传感研究获重要进展

发布者:田潇  发布时间:2019-01-08 15:12:25  浏览:

近年来,面对高灵敏探测技术的重大需求,气相传感器的创制、研发引起了国际社会的重视,特别是在美国政府提出的“电子狗鼻计划”、“真鼻计划”、“Cell-All”和“原子到产品”计划等项目的推动下,相关研究取得了突飞猛进的进展。薄膜基荧光传感器是继离子迁移谱之后,国际公认的有望替代嗅爆犬、缉毒犬和疾病诊断犬的新一代微痕量气相探测技术。而用于气相探测的薄膜基荧光传感器必须建立在高性能的荧光敏感薄膜材料之上。

在过去的二十年里,房喻教授研究组一直致力于荧光敏感薄膜材料的创制、传感薄膜的器件化以及薄膜器件的阵列化研究工作,发展了一系列荧光敏感薄膜材料,成功研制了爆炸物、毒品等有害物质高性能荧光传感器和探测设备,自主搭建了材料性能评价与原型设备研制共享平台。相关产品在十九大、G20峰会、博鳌论坛、港珠澳大桥开通典礼、外国元首接待,以及中央军委、乌干达总统府、深圳地铁等重大活动或重要场所安全保卫中发挥了重要作用。围绕该类研究,房喻教授培养了包括一名中组部青年千人计划入选者、一名全国百篇优博论文奖获得者、一名国家博新计划入选者,以及四名陕西省优博论文奖获得者在内的一批优秀人才。

近两年来,房喻教授小组创造性地将非平面荧光单元引入薄膜结构,制备了一系列富含“分子通道”的荧光传感薄膜,实现了对多种有毒有害化学品的气相检测。在相关工作中,建立了利用薄膜表面的“毛细凝结效应”和“荧光单元的激发态微环境敏感性”设计制备高性能敏感薄膜材料的策略(Chem. Sci., 2018, 9, 1892-1901; Nature Commun., 2018, 9, 1695; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 35647-35655; Anal. Chem., 2018, 90, 14088-14093; Chem. Commun., 2018, DOI: 10.1039/C8CC08399A)。在这些工作的基础上,房喻教授小组与美国犹他大学的Peter J. Stang教授合作,借助其定向配位构筑超分子复合物的策略制备了一系列具有荧光活性的金属配位大环,大环的形成赋予了荧光单元一系列优异的性质:(1)与配体相比较,金属配位显著阻碍了具有大共轭结构的配体间的pi-pi聚集,极大的增加了配体溶解性;(2)通过连接臂替换可以大范围调控体系的荧光行为;(3)与配体相比较,硅胶板担载金属配位大环的荧光量子产率显著提高;(4)硅胶板担载金属配位大环薄膜的荧光性质对芳香胺的存在十分敏感,据此,发展了灵敏度高、响应速度快、回复时间短,且可长时间稳定使用的薄膜基芳香胺荧光气相传感器。

该工作近期在化学领域顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上在线全文发表。论文第一作者为我校应用表面与胶体化学教育部重点实验室博士研究生常兴茂同学,房喻教授与Peter J. Stang教授为共同通讯作者,陕西师范大学为第一署名单位。

该工作得到了国家自然科学基金(21527802, 21673133,21820102005),“111”引智计划(B14041)和“陕西师范大学优秀博士论文”项目(X2014YB04)等经费的支持。

全文详见:Xingmao Chang, Zhixuan Zhou, Congdi Shang, Gang Wang, Zhaolong Wang, Yanyu Qi, Zhong-Yu Li, Heng Wang, Liping Cao, Xiaopeng Li, Yu Fang*, and Peter J. Stang*, Coordination-Driven Self-Assembled Metallacycles Incorporating Pyrene: Fluorescence Mutability, Tunability, and Aromatic Amine Sensing. J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI: 10.1021/jacs.8b12749.



文章中部分作者合影(左起:祁彦宇、常兴茂、房喻教授、王朝龙、尚丛娣)


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